Cu-G-C3N4光催化材料的制备及性能研究
1、引言
随着社会的不断发展，环境污染和能源危机已成为影响人类社会发展和生活质量提高的重大问题。因此，环境污染物的治理和高效清洁可再生能源的开发利用也成为了世界各国亟待解决的重大任务。光催化技术具有能够直接利用太阳能作为激发光源来驱动反应等特性，被认为是最具有广阔应用前景的技术之一。相比于传统的物理和化学的方法，光催化技术具有反应条件温和、设备简单、能耗低、无污染、反应彻底、稳定性好、重复率高等优点受到了国内外研究者的广泛应用。其中，石墨碳氮化物（g-C3N4）由于其独特的结构与性能，在过去二十年中被广泛研究，成功应用于光解水制氢制氧[1,2]、光催化污染物分解[3,4]、有机固体转化等[5,6]。
石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种可见光响应的半导体聚合物光催化剂，具有价格低廉、材料容易获取、化学稳定性好、无毒无害、结构和性能易于调控以及合适的禁带宽度和能带位置等优点，但也存在只能吸收一定波长的光且光生载流子复合严重等问题[7]，需要对其改性来提高光催化能力。通过在 g-C3N4 中掺杂少量的金属元素，可以改变g-C3N4 的能带结构和电子特性，金属元素起到捕获光电子和电子受体的作用，能抑制光生载流子复合，优化吸光能力等，从而提高g-C3N4 的光催化性能。金属元素掺杂的作用机理是掺杂的元素能够在价带上方产生施主能级或在导带下方产生受主能级，半导体吸收了光子的能量后，除了将电子从价带激发到导带外，也会将电子从施主能级激发到导带，或从价带激发到受主能级，从而使得 g-C3N4 的带隙变窄，吸光范围增大，产生载流子的复合中心。Xia等[8]用溶剂热方法合成石墨状C3N4杂化的BiOBr光催化剂，结果表明，g-C3N4 / BiOBr光催化剂在可见光照射下显示出对双酚A（BPA）和罗丹明B（RhB）降解的高效率，并显示出比纯BiOBr样品高得多的光催化活性，提出了g-C3N4 / BiOBr对增强可见光性能的可能机制。成功证明了金属元素掺杂对于增强g-C3N4在可见光催化的性能。
本文将对石墨相氮化碳的结构和特性、Cu掺杂石墨相氮化碳不同制备方法以及不同制备方法对Cu-g-C3N4性能的影响、研究进展和未来发展方向作一一概述。
2、g-C3N4的结构与特性
g-C3N4具有类似石墨的片层结构，片层由基本单元连接构成。g-C3N4 可能存在两种化学结构：以三嗪环（C3N3）为基本单元[9] 和以3-s-三嗪结构（C6N7）为基本单元[10]，环之间通过末端的氮原子相连形成一层无限扩展的平面（图1）。THOMAS等[11]利用密度泛函理论计算表明，3-s-三嗪结构的氮化碳能量比三嗪环结构的低，即3-s-三嗪结构更为稳定。因此现在普遍认为 g-C3N4的基本单元为3-s-三嗪结构。
图一（a）g-C3N4的三嗪环结构 （b）3-s-三嗪结构[12]
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