银锰、铜锰复合催化剂的制备及其催化乙醇性能的研究
文献综述
1 选题的科学意义和应用前景
随着现代工业的迅猛发展，化石能源的需求量已经达到峰值，不可再生资源储量日益减少，其带来的各种环境问题与社会问题也亟待解决[1]。在这样的环境下，乙醇作为一种清洁而高效的可再生能源逐渐受到了越来越多的关注。如何更为高效经济地完成乙醇的绿色转化成为一个重要的议题[2,3]。积极寻求和探索新的可再生资源已经成为必行之事。
乙醇是一种用途广泛的重要原料，常被用以制备多种化学产品[4,5]，如乙醛、乙烯、乙醚、丁二烯、聚乙烯等，这些产品被广泛应用于饮食、医药、化工等行业。乙醇的生产技术发展历程久远，各种生产工艺较为成熟，同时具有完善的运输和储存方法，产量也较为丰富。特别是近几十年来，生物乙醇的生产技术获得了迅速的发展[6]，高效低成本的乙醇生产技术不断进步完善，如何实现乙醇的绿色高效转化引起了科研人员的密切关注[7]。乙醇作为燃料添加剂，与汽油混合时，可显著提高燃料的辛烷值，提升燃料的抗震爆性能[8]。然而乙醇与柴油混合时存在互溶性不理想，闪点较低，安全性能较低等技术性问题[9,10,11]。1,1-二乙氧基乙烷，又名乙缩醛(DEE)，是乙醇的氧化产物之一，可以作为良好的柴油含氧添加剂[12]，从而实现微粒与氮氧化物的高效减排。此外，DEE还可用于染料、香料等的合成[13]；可作为药物和香水等化妆品的原材料[14]；可以合成聚缩醛树脂，在有机合成的过程中，该反应可以起到保护醛基的作用；此外，DEE也应用于镇定剂、催眠剂的制备，同时也是白酒生产中必不可少的食用香料[15]。
之前工业上制备DEE大多采用乙醇和乙醛作为原料，但乙醛的有毒性、难以储存等特点使得该工艺难以得到广泛应用[16]。探寻一种使用单一原料乙醇直接制备DEE的方法成为一种现实需求，同时也具备着不小的应用价值。目前对于乙醇直接氧化制备DEE的相关研究较少，使用的催化剂大多存在乙醇转化率和DEE选择性不够理想的问题[17,18,19,20,21]，若要广泛投入实际生产中，仍待进一步的研究和改良。乙醇氧化制备DEE技术的关键在于研发高效绿色的催化剂，构建金属负载型催化剂是一种较为有效的方法。MnO2在各种研究中被证明是催化乙醇氧化的一种优良催化剂，其催化活性与稳定性都较为理想。同时，MnO2是一种过渡金属氧化物，在贵金属纳米级微粒负载的情况下可以提高贵金属颗粒的团聚性，从而提高催化剂的吸附性与催化性能[22,23]。贵金属中，Ag负载于MnO2对催化二氧化碳和催化氧化乙醇等反应表现出良好的催化性能[24]。与Mn同为过渡金属的Cu也在多种研究中被证明其作为负载可提升催化剂的活性及稳定性。
2 实验内容
2.1 研究目的
构建高效Ag-HMO与Cu-HMO催化剂，用于催化乙醇直接氧化制备DEE。
2.2 研究内容
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