文 献 综 述
1背景
含氮杂环化合物（Nitrogenous Heteraromatic Compounds），以后简写为NHCs是一类难降解有毒有害有机物，主要包括吡咯、环唑、吡啶、嘧啶、喹啉、嘌呤，是医药、农药、染料等精细化工行业广泛使用中间体、原料或产品。该类化合物具有使用广泛、化学性质稳定、生物不易降解[1]、易于在自然水体，动物及人体内长期存在，并具有引起生物代谢紊乱、威胁、生态安全、对人体具有“三致”或“环境激素”效应[2]。
生产NHCs精细化工产生的废水处理工艺一般采用沉淀、气浮或化学氧化还原等预处理工艺提高废水可生化性，然后再经过一系列生物处理工艺使水质COD、氨氮、总磷等常规指标而排放。生产NHCs产生精细化工废水经过二级生化处理出水一般会残留氮杂环类难降解污染物，相关研究发现，江苏某生产农药企业生产戊唑醇、粉唑醇和三环唑废水经过二级生化处理排放的化工尾水中三氮唑、三环唑和丙环唑浓度高达10-100多mg/L [3]，这些NHCs排放外环境水体，会长期滞留、显示具有一定的生态风险和生态危害性[4]，近年来含氮杂环物质的降解引起了研究者的极大关注。
含氮杂环化合物因其具有芳香性、多环以及含有杂原子，有些还含有偶氮基团等，在自然界中较难降解，甚至对微生物具有毒性，导致常规的生物处理系统对含氮杂环化合物的处理效果不佳，为此，不少研究者试图寻找各种途径以降解含氮杂环化合物。目前，含氮杂环化合物废水的处理方法主要有物理化学法、生物法和高级氧化技术（AOPs) [5]。其中高级氧化技术是20世纪80年代人们开发出一种新型水处理技术，又称深度氧化技术，能将有机物完全矿化，并具有反应速度快、无污染、适用范围广、成本低等优点，可有效处理含酚废水。
高级氧化技术主要包括Fenton试剂氧化法、湿式氧化法、光催化氧化法、臭氧（O3）氧化法、超临界氧化法和电催化氧化法。迄今为止，已有少量利用高级氧化技术处理含氮杂环化合物废水的研究报道。
与光催化氧化、湿式氧化、超临界水或电Fenton氧化相比，电化学具有清洁、反应条件温和以及反应较快等优点，若能利用电化学技术将含氮杂环化合物完全矿化为低毒的有机酸或销酸根离子或气体，将是一种非常经济和清洁的处理含氮杂环化合物废水的方法。
2电化学氧化技术
2.1电化学氧化技术简介
电化学氧化处理技术就是在特定的电化学反应器内，施加一定的电压电流，通过一系列设计的化学反应、电化学过程或物理过程，利用阳极的氧化能力去除水中的污染物技术。早在19世纪国外就有学者提出利用电化学氧化技术处理废水，并对电化学氧化降解氰化物进行了研究，此后电化学氧化技术发展缓慢。从1970年开始，随着电力工业的发展，研究者们开始广泛研究电化学氧化技术对废水的处理。Mieluch等人[6]于1975年首次采用电化学氧化法处理水中苯酚类有机物，同年Papouchado等人[7]提出了电化学氧化苯酚类有机物的降解历程及降解产物。此后电化学氧化技术迅速发展，电化学氧化的理论研究也深入不断，证实了许多有机化合物的氧化反应、加成反应或分解反应都可以在电解上进行，这为通过电化学氧化法降解有机污染物提供了理论依据，从而推动了电化学氧化技术在废水处理中的应用。
电化学氧化技术比一般的化学氧化技术具有更强的氧化能力，而且主要以电子为氧化剂，基本不用再加其他的化学药剂，因此具有了比其他废水处理技术难以更强的优越性[8]在最近二十年，电化学氧化技术处理皮革废水、垃圾渗滤液、造纸废水、炼油废水和印染废水等含有有机污染物废水的应用研究逐步加快[9-11]，特别是在处理生物难降解有机物的方面优势明显[12-14]。现在电化学氧化技术已收到了广大研究者极大的关注。
2.2电化学氧化技术机理
高级氧化技术(AOP)是利用各种光、声、电、磁等物理、化学过程产生大量自由基,进而利用自由基的强氧化特性对废水中有机物进行降解的技术过程,是当前水处理技术研究的热点。电化学氧化技术是高级氧化技术的一种,因其具有其它处理方法难以比拟的优越性,近年来受到极大关注。电化学氧化是利用阳极的高电位及催化活性直接降解水中的有毒污染物,或产生羟基自由基等强氧化剂降解水中污染物,根据反应机理的差异分为电化学直接氧化和电化学间接氧化[15] 。
2.2.1电化学直接氧化法
电化学直接氧化法是利用阳极的高电势氧化降解废水中的有机或无机污染物,在反应过程中污染物直接与电极进行电子传递。在氧化过程中,污染物被氧化的程度不尽相同。有些有毒污染物在反应中被氧化为无毒污染物,或把不可生化处理的污染物氧化为可生化处理的物质,有利于进一步生化处理。这样污染绪论南京理工大学博士论文物得到转化,这种被称为电化学转化。而有些污染物则被完全氧化为稳定的无机物仇、玩等,这种被称为完全氧化矿化或电化学燃烧。为了节约成本和降低能耗,一般污染物只要被氧化成可生化的物质即可。电化学直接氧化污染物的过程可用图1表示[16]。
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