一种基于纳米氧化镧的DGT技术开发文献综述

 2022-12-25 11:56:38

开题报告内容:(包括拟研究或解决的问题、采用的研究手段及文献综述,不少于2000字)

1.选题背景:

水体中的重金属污染,尤其是淡水系统中的重金属污染,已经成为许多国家的严重环境问题。由于重金属不能被微生物降解,水体中的重金属在土壤或沉淀物介质中富集并通过各种途径进入水生生物体内,经过食物链富集、传递、放大,进一步进入人体,对人体产生毒性作用[1]。太湖是中国五大淡水湖之一,是苏州,湖州等城市生活用水、农业灌溉和工业发展的主要水源。同时也是典型的浅水富营养化湖泊,具有发展渔业的良好环境。但是近年来水体中重金属浓度不断升高,污染严重。由于鱼类处于水生食物链的顶端,所以它们通常可以从食物,水,沉积物中积累重金属。而且,暴露在水中的重金属与人类癌症之间存在相关性,对人类健康造成了很大的威胁[2]。因为镉、砷、镍三种金属对水生生物和人体毒害作用非常显著,故本研究选取这三种重金属作生物有效性研究。

砷是一种广泛存在的具有潜在毒性的金属。砷的种类主要包括无机种类(如亚砷酸盐和砷酸盐)和有机种类(如甲基化种类、亚砷脂类和亚砷糖),有机砷化合物的毒性比无机砷化合物小[3]。在自然水域中,砷通常以无机形式存在,主要价态为三价和五价。As(III)(亚砷酸盐)的毒性大约是As(V)(砷酸盐)的60倍[4]。镉是重金属污染评价的重要因素。我国淡水环境重金属污染研究数据表明,镉具有较高的潜在生态风险。作为一种非必需元素,镉即使在低浓度条件下也具有很高的毒性。由于其高毒性,世界卫生组织将饮用水中镉的最大允许浓度设定为3mu;g/L[5]。镍是过渡金属系列的一种,耐空气、水和碱的腐蚀,因此经常用于工业制造如不锈钢、有色金属、电池等。由于其广泛的工业应用,大量的镍可以进入水环境。在较低水平时,镍作为某些酶系统的激活剂和参与重要的代谢反应可能是有益的。但是,超过允许水平的镍的摄入会引起氧化酶活性的抑制,严重损害肺和肾脏,引起胃肠道不适等症状[6]。所以研究这三种金属在水中的生物有效性是非常有必要的。

据先前研究得出,微量金属的毒性和生物积累主要与生物有效成分有关,而不是和其总浓度有关[7]。近年来用于测生物可利用金属浓度的技术有支持液膜、离子交换技术、阳极溶出伏安法等等,但是这些方法通常是在样本采集数小时后进行。考虑到这段时间内金属形态可能会发生变化,所获得的数据就不太准确。1994年,Davison和Zhang引入了一种新的原位测量水体中活性金属的技术,称为DGT (diffusive gradients In thin films)技术。DGT技术采用由吸附层、扩散层和滤膜组成的三层体系。金属种从本体溶液扩散通过滤膜和扩散凝胶层。最后,将金属预浓缩在吸附凝胶上。吸附层内金属的消耗导致吸附凝胶表面金属种类的浓度为零。因此,在吸附层与本体溶液之间建立了浓度梯度,为其他金属提供了动力[8]。梯度薄膜技术(DGT)已经发展成为研究水、土壤等环境中金属生物利用度的一种有前途的工具。在水生生物中,金属的摄取有生物膜(如鳃)控制,然后在鱼组织中积累金属。DGT技术通过扩散凝胶和结合凝胶中的金属积累来模拟这一过程。与测量水生生物对金属吸收的方法相比,DGT技术不需要牺牲获得生物[9]

本研究的目的是评估重金属(镉、砷、镍)在鲫鱼不同组织内的分布,并用DGT技术模拟鲫鱼组织积累汞的能力,监测DGT装置金属积累与鲫鱼组织金属分布的相关性。

2.与选题相关的国内外研究和发展概况

DGT技术是以菲克扩散第一定律为基本原理,及扩散物质在单位时间内通过垂直于扩散方向的单位截面积流量与截面内外浓度梯度成正比。也就是说,浓度梯度越大,扩散通量越大。先前研究表明,DGT技术能更好地预测污染物的生物可利用性,之前DGT测生物可利用性的技术首先应用于土壤植物中,发现DGT测得土壤中金属有效态部分相比于传统化学提取方法更能反映其生物可利用性。如,Zhang等[10](2001)发现DGT所测浓度,相比于土壤溶液中的浓度和EDTA提取浓度,与植物内Cu2 浓度有更好的相关性;Xu等[11](2014)发现DGT结果与蜈蚣草体内As浓度具有非常好的相关性;Luo等[12](2014)发现萝卜根部Ni2 含量与DGT所测结果,与传统模拟方法BLM(the biotic ligand model,BLM)所模拟结果,具有更好的相关性。

随着DGT技术的发展,目前DGT也已经被应用在确定金属的生物利用度对于评估生物群的风险和潜在影响方面。为此可以采用梯度扩散技术(DGT),该技术广泛应用于微量金属元素的被动采样,可用于测定生物可利用污染物种类的时间加权平均浓度。如,Fernaacute;ndez-Goacute;mez等[13](2015)成功地测试了基于聚丙烯酰胺(P-DGT) 的薄膜扩散梯度在光降解过程中评估DGT不稳定MeHg的能力;Yin等[14](2014)采用薄膜扩散梯度(DGT)和常规方法(包括SEM-AVS模型、BCR序列提取和总金属浓度)对中国富营养化湖泊中栖息淡水蜗牛的沉积物Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb的生物利用度进行了评估。相比之下,DGT预测淡水蜗牛金属生物利用度的能力较传统方法强,且操作步骤相对简单;Gillan等[15](2012)等人发现DGT结果能够合理预测蛤蜊从水相中MMHg(单甲基汞)的吸收,为DGT装置代替前哨生物监测生物可利用MMHg提供了依据;Balistrieri等[16](2012)利用具有竞争性的DGT和多毒物生物配体模型Windemere Humic hydromodel Version 6.0 (WHAM VI)测定了溶解金属和生物配体的平衡形态。模型结果与之前收集的切喉鳟毒性数据相结合,得出一个关系,用于预测这些鱼在特定地点的相对生存能力;Luider等[17](2004)将鳟鱼鳃富集铜与离子选择电极(ISE)和DGT凝胶采样技术中扩散梯度测定铜形态进行了比较,发现相对于Cu-ISE方法,DGT方法高估了生物可利用铜,但仍然是一种有用的铜与鱼鳃结合的经验预测方法;Simpson等[18](2012)测定了DGT诱导的铜在上覆水体、沉积物-水界面(SWI)和深层沉积物中的通量。比较了DGT诱导的SWI铜通量与铜的生物积累和对双壳层的毒性。从而解释了铜在不同性质的沉积物中对底栖双壳类生物Tellina deltoidalis的生物利用度;Amato等[19](2015)将三角藻双壳菌暴露于同一系列的金属污染沉积物中,同时在现场和实验室研究了沉积物中金属通量对DGT探针的变化,以及金属浓度和孔隙水与上覆水的分配。最终发现,DGT-金属通量提供了与稀释-酸萃取金属测量值类似的金属生物积累预测;Philipps等[20](2018)在静态、纯水条件下,将黑头鲦鱼和黄色油菜软组织中铜的浓度分别与DGT累积的铜进行比较。发现与生物配体模型的铜形态输出量相比,DGT积累的铜包含自由铜离子、不稳定的无机铜配合物和不稳定的溶解有机质铜配合物;Clarisse等[21](2012)以同位素富集的MMHg为示踪剂,通过比较新型DGT装置和蛤蜊对MMHg的吸收速率,确定其生物利用度。DGT与蛤蜊MMHg积累呈显著的线性关系 (r2= 0.89)。研究表明,DGT结果合理预测了蛤蚌对水相MMHg的摄取;Mangal等[22](2016)在实验室环境和邱吉尔河口(加拿大马尼托巴省)的环境相关浓度下,对薄膜(DGT)和浮游植物群落的扩散梯度进行了评估,以测量Cd和V在每年春季融化期间的浓度,发现DGT采样器与细胞内Cd和V浓度呈正相关(0.79lt;r2 lt;0.99),表明DGT不稳定和细胞内监测技术的积累趋势相似。说明了DGT是监测高动态环境系统中Cd和V生物蓄积的通用工具;Schoslash;yen等[23](2017)研究了挪威克里斯蒂安桑港水域的蓝色贻贝(贻贝属)中污染物的生物富集。用被动采样(薄膜扩散梯度,DGT)法分析化学污染物微量金属、多环芳烃和多氯联苯在水中的浓度,以及模拟本地和放置的笼养贻贝对这些污染物的吸收速率和生物体内积累因素。研究表明DGT可以用于原位生物有效性监测。

3.选题研究的内容

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