文献综述
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1.1 环己酮生产现状
环己酮（C6H10O）作为一种用途广泛的有机化工中间体，其下游产品主要是己内酰胺和己二酸，己内酰胺与己二酸又可以用于生产尼龙类合成纤维。另外，环己酮也可以应用于一些树脂材料的生产。环己酮本身挥发性低，因此也常被作为有机溶剂来使用，同时环己酮也是重要的农药和药物前体[1-4]。
目前，环己酮的制备方法主要有环己烷氧化法和苯酚加氢法两种方法[5, 6]。
1.1.1 环己烷氧化法
环己烷氧化法较早出现，并有成熟的工艺流程，占环己酮生产工艺大约90%份额，环己烷氧化生产环己酮副产物较多且成分复杂。该法又可以分为无催化氧化以及催化氧化法[7-9]。
法国Rhone-Ponlene公司开发了无催化氧化法，第一步是环己烷与氧气经自由基反应机理生成环己基过氧化氢，第二步是环己基过氧化氢重排分解为环己酮和环己醇以及其他副产物。该工艺的优点在于氧化过程无催化剂使用，避免了氧化过程中催化剂与物料分离的问题，且第一部反应产物收率较高。该工艺流程的缺点是目标产物的低选择性，以及大量的碱消耗[10]。
德国的BASF公司最早实现催化氧化法工业化生产，该法主要使用钴盐、硼酸以及金属氧化物类催化剂[11, 12]。钴盐催化氧化法制备环己酮的工艺所用催化剂大部分是可溶性的钴盐，如环烷酸钴，其主要功能是促进环己烷碳氢键的断裂和分解环己基过氧化物并生成自由基。该方法的反应条件温和，对设备要求低且反应时间短。但是该工艺流程副产物多，环己酮和环己醇收率低，需要解决催化剂和物料的分离问题，且能耗大[13, 14]。
1.1.2 苯酚加氢法
苯酚加氢制环己酮法具有原子经济性高、环境友好、副产物较少等诸多优点，近年来研究较多[15-18]。
苯酚加氢制环己酮分为一步合成和两步合成两种方法[19, 20]。两步合成法即是苯酚深度加氢生成环己醇，接着环己醇再脱氢生成环己酮。一步合成法即是将苯酚一步加氢生成环己酮。很显然，一步法在能耗方面将占很大的优势，原子经济性也较高，是目前的研究热门。
苯酚一步催化加氢制备环己酮的生产工艺又可以分为气相和液相这两种[21-24]。苯酚气相加氢通常串联的平推流反应器中进行，所使用的催化剂主要为钯基催化剂。在反应前，需要将物料从液相转换为气相，故该工艺能耗较高，同时高温条件下催化剂也容易结焦积碳而失活，故苯酚气相加氢生产环己酮的工艺对催化剂抗结焦抗积碳的要求较高。苯酚液相加氢制环己酮工艺由美国联合化学（Allied Chem.）公司开发。与气相法不同的是，液相法的反应条件温和，并且苯酚转化率与环己酮选择性都较高，符合绿色化工的生产要求，是国内外学者的研究热门。
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