一、文献综述
1.选题背景及其科学意义
随着全球工业的快速发展，燃烧化石燃料和汽车尾气排放产生的二氧化碳（CO2）急剧增加，引发了巨大的环境问题。据报道，近年来我国的CO2排放总量已达100亿吨[1]，且排放总量仍有上涨趋势。CO2的排放也带来了许多环境问题。因此，CO2减排及其处理已经成为了研究者关心的主要议题。其中，将CO2转化为具有高附加值的工业产品因其工业化可能性大，经济效益好[2]，成为了科研工作者关注的焦点。以乙烯、丙烯为代表的轻质烯烃作为重要的化工产品，在化工领域中应用广泛。而根据报道，2020年，我国的乙烯产量有望达到3040万吨，但需求量也将提升至4800万吨，仍有较大当量需求缺口；丙烯市场也存在10%~20%的供给缺口，难以自给自足[3]。因此，利用CO2催化加氢合成乙烯是实现CO2转化和利用的最佳途径[4]，对环境保护和资源优化都有着重要的现实意义。
2.课题背景情况简介
CO2催化制备轻质烯烃的关键在于催化剂。近年来，研究者们也发现，费-托合成催化剂[5]具有一定的催化活性，这些催化剂按催化机理来说属于费-托合成（FTS）催化剂和酸性分子筛的组合[6]。
费-托合成催化剂以Fe基催化剂和Co基催化剂为主[7]，目前使用较为广泛的是铁钴钾催化剂。Fe基催化剂在费-托反应中具有较好的反应性能，副产物CH4选择性低，不易发生二次加氢, 且制备成本低廉[8]。钴基催化剂相关报道较少，钴基催化剂具有更强的加氢与链增长能力, FTS产物以C5 长链的饱和烷烃为主, 难以达到烯烃产物的高选择性[9]。此外，也有报道提出了铁钴钾催化剂相比于一般的铁基催化剂，具有更高的低碳烯烃收率和选择性[24]。
尽管铁基催化剂在CO2转化中对对烯烃和长链烃具有更高的选择性，但是未掺杂的铁基催化剂仍对非目标产物显示出很高的选择性，而且未经改性的铁基催化剂机械强度差，容易积碳，难以直接应用于工业生产中。因此有必要添加助剂来提高转化率和优化选择性[10]。助剂一般分为电子型助剂和结构型助剂。结构型助剂可以影响催化剂活性组分的形成和稳定性，通过提高催化剂在载体上的分散度来提高转化率，同时还可提高催化剂的机械强度，防止烧结。电子型助剂可以和催化剂表面进行价电子的转移，从而改变催化剂表面局部电子密度，从而改变反应位点活性[11]。通常，电子型助剂不仅能提高转化率，而且能改变产物选择性。铁基催化剂常加入的电子助剂一般为碱金属助剂，碱金属助剂的加入可以增强载体表面碱性，并增加碱位点的数量，有利于CO2的吸附[14]；此外还有Cu助剂[12]和Mn助剂[11]。
此外，载体也会影响催化剂对烯烃的选择性和CO2转化率[8,14]。根据报道，现有的催化剂载体有SiO2[13],Al2O3[15],TiO2[13],ZrO2[16]和碳纳米管[17]等，而ZrO2负载的催化剂的低碳烯烃选择性和收率最高[13]。在这些催化剂载体中，不同载体影响催化剂活性的方式不尽相同。例如Al2O3可以提高铁活性组分的分散度以及金属载体相互作用, 催化剂焙烧后孔径显著增大, 有利于低碳烯烃的快速移出[15]。ZrO2[16]、碳纳米管[17]等可以促进活性相的形成，提高催化性能。
3.CO2催化加氢反应基本原理
CO2催化加氢的主要反应路径包括两种：F-T路径和甲醇路径。铁基催化剂具有较好的水煤气变换（WGS）和逆水煤气变换（RWGS）能力，且对烯烃的选择性较好[18]。因此，被认为是CO2加氢合成轻质烯烃的理想催化剂。因此，铁基催化剂受到研究者们的广泛关注。在铁基催化剂上发生的反应属于F-T反应路径，其主要步骤包括两步：1）通过逆水煤气变换（RWGS）反应使CO2转化为CO；2）通过费-托合成（FTS）将CO转化为烃。
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