基于BINOL衍生物的三维手性组装体制备与催化不对称反应探索
摘要：超分子化合物以其特殊功能和特性，在各领域应用广泛。配位驱动自组装在过去的几十年间发展迅速，三维金属-有机超分子结构的设计与合成也是一个近年来不断创新的领域，具有特定官能团的三维结构已经成为超分子自组装领域的研究热点之一。
关键词：超分子化学； 手性自组装； 配位驱动自组装； 超分子催化； 超分子三维结构
一、文献综述
1.1 概述
1978年J.M.Lehn首次提出超分子化学这一概念，这标志着化学的发展步入了一个新的时代。超分子化学是以2个以上分子通过非化学键相互作用高层次组装为研究对象的化学，这些弱相互作用包括亲水-疏水相互作用、pi;-pi;堆积作用、氢键、范德华力、金属离子的配位键和偶极-偶极相互作用等[1]。超分子化学淡化了四大化学之间的界限，将四大化学有机融合。由于超分子化合物具有催化、识别和传输等特殊功能和特性，使得超分子化学在材料科学、医药学、信息科学、分子器件、环境科学、能源科学、生命科学、催化科学、纳米科学等领域蓬勃发展，具有广泛的应用前景[2-4]。
手性是自然界的本质属性之一。作为生命活动重要基础的生物大分子，如蛋白质、多糖、核酸和酶等，几乎全是手性的，这些小分子在体内往往具有重要生理功能。近二十年来手性超分子催化受到越来越多的关注，利用超分子相互作用的动态、可逆和可调控性，使得制备模拟酶催化剂和建立催化剂库变得更加方便，这有利于获得更好的催化活性和立体选择性[5]。根据不同的作用力类型，现在已经制备了多种人工超分子催化剂，例如主客体络合、金属-配体相互作用、氢键和疏水作用等。但是，手性超分子催化剂的例子还较少，在不对称催化的应用中，也仅为数不多的例子能够获得高立体选择性。
在材料自组装的自下而上的策略中，最重要的是能够精确、便捷地控制纳米级别的超分子的形状和大小[6]。配位驱动自组装利用了前驱体和金属通过配位的自发自组装，已被证明是构建复杂超分子结构的高效策略[7]，例如可以形成许许多多螺旋、网格、梯子、架子、分子结、大环、索烃、轮烷和其他超分子物种。特别是利用配位驱动自组装的优点，可以用较少的步骤快速而容易地构筑复杂的超分子结构，例如形成许多离散的二维（2D）和三维（3D）组装体，包括正方形、矩形、三角形、五边形、六边形以及许多其他对称性不同的多边形和多面体[8-10]。由于其高度的定向性和可预测性，配位驱动自组装已经发展成为一种构建二维和三维超分子的成熟方法。在过去的三十年中，利用各个供体和受体单元的化学计量比，通过配位驱动自组装可以形成许多大小和形状确定的离散型超分子物种。
1.2 金属配位的手性自组装
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