研究背景及意义
化石燃料不完全燃烧产生的碳烟颗粒不仅会降低化石燃料燃烧的经济性，而且对环境和人类健康也有很大的影响[1]。大气中的碳烟颗粒加剧了温室效应，是全球变暖的罪魁祸首之一。碳烟颗粒通过吸收太阳辐射以及影响云的形成，从而造成温室效应是大气温度升高。同时由于其比表面积大，还易吸附重金属等有毒有害物质，对人体有致病、致癌的效果[2,3]。
碳烟颗粒对环境和人类健康的影响引起了世界范围的广泛关注，许国国家相继出台了一系列法律法规来控制碳烟颗粒的排放。但由于世界经济的飞速发展，尤其是火力发电装机容量和汽车保有量的急剧上升，导致碳烟颗粒排放得不到有效的控制[3]。因此，只有深入认知燃烧过程中碳烟颗粒的生成、演化机理，才能有效地指导控制碳烟排放[2]。
巴豆酸甲酯是一种生物燃料，可作为传统燃料的添加剂进行利用。目前对巴豆酸甲酯作为燃料的研究尚处于初级阶段，本课题旨在通过研究巴豆酸甲酯/乙烯反扩散火焰生成烟黑颗粒及其氧化特性，并获得了巴豆酸甲酯作为燃料对烟黑生成特性的影响规律，对深入理解燃烧基础理论和巴豆酸甲酯的利用具有一定的参考价值。
国内外研究现状
近年来，国内外学者对火焰结构和碳烟生成过程都进行了较为深入的研究，取得了显著的进展。对于火焰烟区结构和火焰高度的的实验测量，主要采用多环芳烃-平面激光诱导荧光（PAH-PLIF）技术和氢氧自由基-平面激光诱导荧光（OH-PLIF）技术[4,5]。Mikofski等人[6]同时对乙烯-空气和甲烷-空气反扩散火焰（IDFs）展开研究，在保持燃料的流速不变的情况下，通过改变空气的流速来达到影响火焰结构和碳烟颗粒的形成的作用。结果表明，IDFs中OH、PAH和碳烟区域之间的距离与正扩散火焰（NDFs）相似，但碳烟区域的位置与NDFs相比是相反的。OH-PLIF的峰值和温度的峰值都出现在火焰前沿；碳烟颗粒出现在火焰前沿以外的区域，对应于温度大约为1300K的最小碳烟颗粒形成温度；PAHs出现在煤烟层以外，其温度取决于波长探测带。
宋崇林等人[7,8]研究了甲烷/氧气预混火焰中火焰温度对碳烟颗粒纳观结构的影响规律。结构表明：基本碳烟颗粒粒径随着火焰高度的升高而增大，随着火焰温度升高而减小。在一定C/O比条件下，随着火焰温度的上升，碳烟颗粒的微晶变长、变直、层间距变小，结构趋于有序，石墨化程度更高，氧化活性更低，更不容易被氧化。初生碳烟颗粒呈扁平状，随着火焰高度增加，碳烟颗粒生长渐趋成熟，并呈球形或椭球形，粒径分布变宽且出现双峰分布趋势。
对碳烟颗粒进行研究的第一步是取样，汪晓伟[3]建立了McKenna火焰取样平台，设计了热泳取样、毛细管取样以及石英微探针取样三套独立的系统来分别取样火焰（包括预混火焰和扩散火焰）生成的碳烟颗粒及其多环芳烃前驱物。王思文等人[2]在自主建立的平面扩散火焰燃烧分析系统上进行了实验，利用热泳取样技术获得了甲烷/空气扩散火焰中不同高度的碳烟颗粒。颜方沁等人[9]在定容燃烧弹内，实现了纯柴油与体积比为30%的丁醇柴油燃料的喷雾燃烧，并设计了定容弹内喷雾燃烧火焰中碳烟颗粒直接采样台。在进行碳烟定点直接采样时，采样载膜与喷雾火焰接触，火焰与载膜之间的温度差会造成热泳力效应，从而采集到火焰中的碳烟颗粒。孔德彧等人[1]采用嵌入水冷采样盘的不锈钢采样管对火焰中的碳烟颗粒进行采样。采样时，一定流量的稀释氮气流过采样管，在采样孔处形成负压，将碳烟颗粒吸入采样管，并随稀释氮气进入SMPS系统进行分析。
近年来，利用TEM图像、傅里叶红外光谱仪（FT-IR）、X射线能谱仪（XPS）和热重分析法（TGA）等分析检测技术[3,10]对碳烟颗粒微观结构、表面官能团和氧化活性等相关特性展开的研究越来越受到人们的关注。Ying等人[11]探讨了丁醇异构体，正丁醇，异丁醇，仲丁醇和叔丁醇作为燃料添加剂对乙烯反扩散火焰和正扩散火焰中碳烟颗粒纳米结构和反应活性的影响。利用高分辨透射电子能谱（HRTEM）[12]、拉曼光谱、TGA、比表面积和孔隙率分析仪和元素分析仪对10种火焰烟黑样品的结构和氧化速率进行了研究和比较。结果表明，添加丁醇异构体的IDF产生的碳烟颗粒具有不规则的形状，具有膜状材料和高度不均匀的纳米结构，表现出无定形碳和富勒烯片层的性质；添加丁醇异构体的NDF产生的碳烟颗粒都表现出典型的具有延伸平面薄片的核-壳结构。据TGA结果显示，IDF碳烟颗粒的氧化率远远高于NDF碳烟颗粒。Dobbins等人[13]利用激光微探针质谱法（LMMS）分析了层流乙烯扩散火焰中碳烟颗粒前驱物的化学特性演化规律。分析表明，前体颗粒物中存在的许多物质可达到最高的热力学稳定性。仅由六元环组成的苯环芳烃被认为是稳定剂格栅最重要的组成部分。PAH的质量分布随着火焰高度的升高而发散到更大的尺寸，并且包含许多被认为是烃类火焰组成成分的气相态PAH。火焰中心线上的碳化过程发生在距离颗粒形变以及氢摩尔分数减小（从0.35减小至0.15）的燃烧器以上35至40毫米。Stanmore等人[14]在分析了碳烟颗粒在催化和非催化条件下的氧化过程后发现，碳烟颗粒的氧化途径包含吸附和解吸过程，对初级产物、反应顺序和活化能具有决定性作用。通过热重分析发现碳烟颗粒的催化反应是一个特殊的反应机制，且初始产物，反应顺序和活化能均发生了改变。
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